2011年3月，吴彦祖与冯德伦合作创立了突围映画电影制作公司，并与华谊兄弟签订了五年合作协议；同年，吴彦祖在都市爱情片《单身男女》中饰演建筑师方启宏；6月，吴彦祖在历史片《建党伟业》中饰演胡适一角。这是吴彦祖首次扮演历史人物，他还花了两个月的时间收集英文资料，看完了一整本胡适自传；8月18日，吴彦祖主演的警匪动作片《窃听风云2》上映，该片内地票房达1.63亿元，蝉联周票房冠军，并创下华语警匪片票房纪录。吴彦祖在片中饰演了不择手段、心狠手辣的退伍军人司马念祖。2012年5月，吴彦祖与凯文·史派西合作，主演由伍仕贤执导的都市片《形影不离》，饰演一位在生活压力下患有心理疾病的工程师李越 ；9月，吴彦祖监制并客串出演古装功夫片《太极1：从零开始》，并在片中挑战造型邋遢、身披袈裟的世外高僧；11月29日，由吴彦祖主演的战争历史片《王的盛宴》上映，并在片中饰演西楚霸王项羽一角 。2013年，吴彦祖与冯德伦合作主演了惊悚悬疑片《控制》，并担任电影监制。吴彦祖在片中饰演具有双重人格的保险业务员马克。为了演好这个角色，他还专门花了两个月时间听推销员上了7堂课 。2014年4月，吴彦祖主演了林超贤执导的悬疑犯罪片《魔警》，在片中饰演尽忠职守的警员王伟业，并凭借该角色提名第34届香港电影金像奖、第6届澳门国际电影节最佳男主角 ；5月29日，吴彦祖主演的《窃听风云》最终系列《窃听风云3》上映，该片内地票房3.13亿，吴彦祖在片中饰演电脑高手阿祖 ；10月，吴彦祖主演了由朴赞郁执导的微电影《孵花》；11月11日，其主演的爱情片《单身男女》系列《单身男女2》上映；12月20日，吴彦祖主演了个人首部美剧《荒原》，并担任制作人。
