2004年底，林志玲逐渐将演艺事业往香港及中国大陆发展，2005年与奥斯卡经纪公司(ァ」カープロモーション)合作，也开始发展在日本的事业，并于2004年至2006年间3度连任台湾促进观光日本活动(ビジット?ジャパン?キャンペーン)的亲善大使。
2007年至2008年上半年间，林志玲大部分时间都用在拍摄电影《赤壁》上，虽期间闹出即将和成欣业、邱士楷结婚的绯闻，但林志玲始终否认相关传闻。2009年林志玲参演台湾导演朱延平执导的电影《刺陵》，影片已于2009年12月9日上映。
2011年林志玲上春节晚会，和周杰伦一起唱了歌曲《兰亭序》。
2012年4月林志玲代言都市丽人，原本走平价连锁路线的都市丽人实现华丽转身!
