2007年5月，拍摄电视剧《上海王》，饰演“新一代上海王”余其扬。10月，在北京拍摄蔡智恒(痞子蔡)同名小说改编的数码电影《夜玫瑰》，饰演男主角柯志宏。11月，拍摄电视剧《玫瑰江湖》，饰演男主角沐晟。
2008年3月，赴北京拍摄电影《斗爱》，饰演国际拉丁舞冠军楚思南。7月，拍摄CCTV6出品的系列数字电影《火线追凶》，饰演智勇双全的老虎探长钟朗。
2009年3月，拍摄尤小刚监制的战争悬疑电视剧《内线》，饰演梁冬哥，该剧于2010年9月27日登陆四大卫视，包揽黄金时段收视率前五名。同年10月，客串张国立执导的温暖现实主义题材生活轻喜剧《不如跳舞》，饰演舞蹈演员罗鹏，该剧于2010年6月9日登陆CCTV-1黄金时段首播。11月，拍摄年代情感大戏《来不及说我爱你》，饰演少帅慕容沣。该剧于2011年5月17日登陆浙江卫视，取得收视佳绩。
钟汉良古装照
2010年6月，拍摄年代电视剧《别无选择》，饰演齐天白。2010年10月，拍摄年代电视剧《菩提树下》，饰演关厚朴。该剧于2012年7月14日登陆四川卫视。2010年9月24日，花花草草音乐工作室推出国语专辑《视觉动物》，睽违六年，重回歌坛。10月24日在内地发行，创下销量佳绩，并凭借该专辑获得2010年中国歌曲排行榜“最佳舞台演绎男歌手奖”。
2011年3月，拍摄年代谍战剧《一触即发》，饰演双胞胎兄弟杨慕初&杨慕次，并演唱片头曲《黑》，该剧于2012年7月31日登陆北京卫视。凭借该剧打破港台艺人无缘金鹰奖的限制，以红头文件特批入围，获得第26届中国电视金鹰奖“观众喜爱男演员奖”提名并获得“2012年金鹰电视艺术节观众最喜爱的港澳台演员奖”，该奖自第27届中国电视金鹰奖开始正式更名为“中国电视金鹰奖观众喜爱的港澳台演员奖”。同年6月13日，拍摄由古龙小说改编的电视剧《天涯明月刀》，饰演男主角傅红雪，该剧于2012年6月24日在湖南卫视首播，在当年一度收视低迷的湖南卫视中取得瞩目成绩。2013年凭借该剧获得第三届乐视影视盛典“年度最佳男演员奖”。并且，2014年凭借该剧再次入围第27届中国电视金鹰奖并提名第27届中国电视金鹰奖”观众喜爱的港澳台演员奖“。2011年8月20日，发布单 曲《有一天我们都会老》，该曲获得2011年中国歌曲排行榜十大金曲奖，个人获得“最佳舞台演绎男歌手奖”。同年10月1日、2日，在上海卢湾体育场举办第一场演唱会——钟汉良S-Party演唱会，首场门票15分钟售罄。2011年末，加入杜琪峰导演《毒战》剧组，出演缉毒警察郭伟军。该片于2013年4月2日上映，票房过亿。
2012年2月18日，在广州天河体育馆举办第三场钟汉良S-Party演唱会。3月，代言国战网游扛鼎之作、金翎奖最佳原创网游《水浒无双》，扮演燕青。4月，拍摄小说改编电视剧《最美的时光》，饰演男主角陆励成。该剧于2013年11月20日登陆湖南卫视730剧场，并与《咱们结婚吧》套播每天播出20分钟，于12月11日恢复三集联播，该剧收视破2，备受瞩目。凭借该剧获得第4届乐视影视盛典“年度电视剧港台最佳男演员”。
